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放射性碘標記

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放射性碘標記

在RIA中,標記抗原質(zhì)量的優(yōu)劣,直接影響測定結(jié)果,必須制備比放射性強、純度高的標記抗原,并保持免疫活性不受喪失。

  一、同位素的選擇

  同位素有穩(wěn)定性和放射性兩種。放射性同位素可利用其衰變時放出的放射線進行測量,這種測量較靈敏而方便,故多用放射性同位素。標記抗原,常用的放射性同位素有3H、14C、131I和125I等。在使用上各有其優(yōu)缺點,可根據(jù)所進行的放射免疫分析的類型特點,標記物制備和供應情況以及實驗室設備條件等作適當?shù)倪x擇(表8-1)。大多數(shù)抗原分子中都含有C、H等原子,所以用14C或3H標記不改變抗原的結(jié)構(gòu)及其免疫學活性,且14C、3H半衰期長,所標記的抗原長時間放置后仍可使用,這都是其優(yōu)點。14C或3H標記的不足之處是操作較繁瑣,并難以獲得高比放射性的標記物;3H及14C放出的都是弱β射線,需用較昂貴的液體閃爍計數(shù)器方能獲得較率的測量,且測定操作也較麻煩。但某些抗原用放射性碘標記容易喪失免疫化學或生物學活性者,則仍以采用3H或14C標記物為佳。

表8-1 標記抗原常用的放射性同位素及其性質(zhì)

放射性元素 半衰期 射線種類及能量(百萬電子伏特)
β γ

  14

C
5720年 0.155 -

  3

H
12.5年 0.0189 -
125I 60天 - 0.035

  131

I
8.05天 0.608,0.335,0.250 0.364,0.637,0.722

  大多數(shù)抗原分子中是不含碘的,引入碘原子就改變了抗原的分子結(jié)構(gòu),往往容易損傷抗原的免疫化學活性;且放射性碘的半衰期較短,標記物放置后因衰變使放射性降低,因而需要經(jīng)常制備標記物或要求能定期提供放射性碘標記都能適用,放射性碘放出γ—射線,用一般晶體閃爍計數(shù)器就能獲得較率而的測量,測量操作也很簡單。由于這些突出的優(yōu)點,目前在放射免疫分析中,使用物zui多。

  從應用角度來看,131I和125I又各有其優(yōu)缺點,可根據(jù)實驗的要求、儀器的條件和放射性碘制劑的規(guī)格等條件合理選用。但相對而言,125I有較多的優(yōu)點,一是半衰期適中,允許標記化合物的商品化及貯存應用一段時間;二是它只發(fā)射28keV能量的X射線和35keV能量的γ射線,而無β粒子,因而輻射自分解少,標記化合物有足夠的穩(wěn)定性。放射性碘適用于放射免疫分析許多對象(包括蛋白質(zhì)、肽類、固醇類、核酸類以及環(huán)型核苷酸衍生物等)的標記,且操作簡單,一般實驗室都不難做到。

  二、蛋白質(zhì)與多肽激素的

  要制備高比度、高純度與免疫化學活性好的標記物,首先要有高純度、良好免疫活性的抗原。用作放射標記加網(wǎng)免疫分析的特異性,所以若用純度不高的抗原作標記,則標記后必須采取適當?shù)牟襟E除去雜質(zhì),以獲得高純度的標記物。標記對象的純化應盡量采用溫和的方法,否則在純化操作中已受潛在性損傷的蛋白質(zhì)(這時表面上活性可能還是良好的),再經(jīng)標記反應時所受的損傷,活性就會顯著降低,影響以后的放射分析結(jié)果。有了好的純抗原,還要采用適當方法加以標記,盡量獲取高比放射性、而又能保持良好的特異免疫化學活性的標記物。這些都是放射免疫分析能取得高特異性和高靈敏度的關鍵問題。

  多肽激素與蛋白質(zhì)多用碘標記,zui常用的是125I。碘化反應的基本過程如下:通過氧化劑的作用,使碘化物(125I-)氧化成的碘分子(125I2),再與多肽激素、蛋白質(zhì)分子中的酪氨酸殘基發(fā)生碘化作用。所以不管采用哪一種法,標記的化合物內(nèi)部必須有碘原子可結(jié)合的基團,即結(jié)構(gòu)上要含有酪胺基或組織胺殘基。凡蛋白質(zhì)、肽類等抗原,在結(jié)構(gòu)上含有上述基團的可直接用放射性碘進行標記。如不含上述基團的,放射性碘無法標記,必須在這些化合物的結(jié)構(gòu)上連接上述基團后才能進行碘標記。

  因此影響蛋白質(zhì)、多肽碘化效率的因素,主要決定于蛋白質(zhì)、多肽分子中酪氨酸殘基的數(shù)量及它們在分子結(jié)構(gòu)中暴露的程度;此外,碘化物的用量、反應條件(pH、溫度、反應時間等)及所用氧化劑的性質(zhì)等也有影響。

  常用的標記方法有:

  (一)氯胺T法

  氯胺T法標記效率高、重復性好、試劑便宜易得,是目前使用zui多的碘標記方法。

  1.原理氯氨—T(Chloramine--T)是一種溫和的氧化劑,在水溶液中產(chǎn)生次氯酸,可使碘陰離子氧化成碘分子。這活性碘可取代肽鏈上酪氨酸苯環(huán)上羥基位的一個或兩個氫,使之成為含有放射性碘化酪氨酸的多肽鏈。

  2.方法以125I—AVP的制備為例。

 ?。?)碘化反應:AVP5μg+0.5mol/l PB50μl(pH7.5)+1251800μCi,混合后,加入新配置的Ch—t 30μg/15μl(0.05mol/l PB, pH7.5)。迅速振蕩混勻,室溫下反應40s。

 ?。?)終止碘化反應:加入還原劑偏重亞*40μg/20μl(0.05mol/l PB, pH7.5),以終止碘化反應。

 ?。?)Bio—Gel P2層析純化:將碘化反應混合液注入Bio—Gel P2柱,用0.1n HAC溶液洗脫,分部收集,每2min收集一管,共收集60管。

 ?。?)放射性測量:測定各收集管的放射性,出現(xiàn)兩個峰,*峰為125I—AVP,第二峰為游離碘鹽峰。*個峰中計算zui高的幾管,留下備用。

  為了解標記抗原的質(zhì)量,每次碘標記后應計算出碘的利用率,標記上多少放射性碘,以及每微克抗原結(jié)合上多少放射性碘。

 ?。?)標記抗原的貯存:經(jīng)純化與檢查后的標記物、加入1/8體積的異丙醇,分成若干小份,置于鉛罐中,在-20℃以下的冰箱中貯存?zhèn)溆?,應避免反復凍融。標記抗原在貯存中是不穩(wěn)定的,這是因為:一是脫碘,標記的碘從原來位置上脫落,變成游離碘;二是蛋白損傷、變性,成為聚合大分子或斷鍵成小分子碎片。由于上述原因,使B/F明顯降低,標準曲線斜率變小,以致不能使用,故需分離純化,其方法是用Sephadex G100長柱(40~80cm )過柱,洗脫后出現(xiàn)3個峰。第1個峰分子量大,是蛋白變性的聚合的大分子,尚保留部分抗原決定簇,免疫活性弱;第2個峰是純抗原的蛋白峰,免疫活性好;第3個峰是游離125I或小分子碎片,不具備免疫活性。收集到的第2個純抗原蛋白峰,免疫活性好;第3個峰是游離125I或小分子碎片,不具備免疫活性。收集到的第2個純抗原蛋白峰,其性能類似于新鮮標記的抗原。分離純化的方法解決了標記抗原的貯存、長期使用問題,特別對來之不易的抗原更顯得重要。

  2.注意事項

 ?。?)放射性碘源的選用:無載體的131I或125I均可用于碘化標記,但應盡量選用新鮮的、比放射強度高的、含還原劑量少的放射性碘源。碘源的比放射強度≥50~100mCi/ml,至少也要>30mCi/ml,否則加入碘源的容量要增加,隨著帶入碘源中含有的還原劑(為放射性碘源運輸保存所需加入)量也增加,這將會顯著降低碘利用率及標記蛋白比放射強度。放置較久和放射性碘源,一方面因衰變致比放射強度降低,另一方面因水的輻射化學產(chǎn)物增多(主要是131I源),都會降低標記時的碘利用率。放射性碘源含還原劑(如Na2S2O5等)量多時,會抵消氯胺T的作用,降低碘利用率,甚至導致標記*失敗。放射性碘源要用無載體的,標記所用全部用具和試劑必須不含碘;只要有極少量的碘的污染,非放射性碘就會稀釋放射性碘,使放射性碘利用率顯著降低。為了便于放射性防護和除污染,以及減少射線對蛋白質(zhì)分子的損傷,標記投入的放射碘量不宜過大,一般以<5mCi為宜。

 ?。?)放射性碘與多肽、蛋白質(zhì)用量的比例:這比例對標記結(jié)果的影響很大。如上述原因,一般標記時放射性投入量不宜過多,示蹤實驗室中常規(guī)每次只用1~2mCi,因而放射性碘與多肽、蛋白質(zhì)用量的比值主要靠標記時投入的多肽、蛋白質(zhì)用量來控制。當投入的放射碘量一定時,多肽、蛋白質(zhì)用量多(即I/多肽、蛋白質(zhì)比值低),能獲得高碘利用率,但所得標記蛋白比放射強度低;相反多肽、蛋白質(zhì)用量少(即I/多肽、蛋白質(zhì)比值高),則碘利用率降低,但所得標記多肽、蛋白比放射性隨此比值變化都有較大的變動;而當此比值<1后,則碘利用率再下降的幅率較小,標記多肽、蛋白比放射性也不會再增加多少。

 ?。?)氯胺T與偏重亞*的用量及碘化反應時間:氧化碘化標記法中,會導致失活的zui主要原因是氧化還原。氯胺T是氧化劑,早期用氯胺T法作碘化標記時氯胺T用量都比較大,或碘化反應時間較長,結(jié)果導致蛋白質(zhì)結(jié)構(gòu)和活性的嚴重損傷。氯胺T用量大,或長時間進行碘化反應,結(jié)果并不能使碘利用率和標記多肽、蛋白質(zhì)比放射強度提高多少,反而使標記多肽、蛋白活性下降。當用不含還原劑或還原劑很少的放射性碘源時,試以各種蛋白質(zhì)(包括白蛋白、球蛋白、ACTH、胰島素等)作微量標記,當氯胺T用量為20μg/0.1ml反應液、0~20。C反應20s,碘利用率都已接近或達到zui大峰,再加大氯胺T用量和延長反應時間是沒有必要的。隨放射性碘源中還原劑增多,氯胺T用量也應增加,以達到預期的碘利用率,但決不應盲目加大氯胺T用量和延長碘化反應時間(通常反應時間不要超過1min),否則會導致標記多肽、蛋白質(zhì)嚴重失活,不能用于實驗。當然,減少氯胺T用量要在了解放射性碘源還原劑含量的基礎上,否則碘源中還原劑量較多,雙盲目減少氯胺T用量,就會使標記失敗。一般用125I標記時,氯胺T用量要適當加大。加入氯胺T后必須迅速混勻,以防標記不均勻。氯胺T與偏重亞*溶液要新配制的。

  氯胺T用量減少了,Na2S2O5用量也就可以隨之減少。為保證按時終止碘化反應,實驗時加入Na2S2O5一般都是過量的。氯胺T用量大時,加入Na2S2O5的剩余量也就會隨之增加,這就可能加重某些對還原劑敏感的蛋白質(zhì)或多肽生物活性的損傷。為此,Na2S2O5用量也不應過多。只要藥品沒有變質(zhì)、試劑是新配的,以重量計算Na2S2O5加入量與氯胺T相同就足以保證終止碘化反應(按反應克分子濃度計算,Na2S2O5/氯胺T重量比約0.4),不要盲目加大用量,并應迅速將標記多肽、蛋白質(zhì)從反應液中分離出來,以盡量減少多肽、蛋白質(zhì)活性的損傷。

  某些蛋白質(zhì)或多肽對氯胺T較敏感,還可進一步減少氯胺T用量、縮短碘化反應時間、降低反應溫度,以保護蛋白質(zhì)的活性。這對一些較容易喪失活性蛋白質(zhì)或多肽的碘標記十分重要。

  (4)碘化反應體積:系指加入Na2S2O5終止反應前液體的總量。碘化反應體積愈小,局部反應物濃度愈高,所得碘利用率和標記多肽、蛋白比放射強度就愈高。所以,標記應采用比放射標記效果。當反應液量少(<0.2~0.3ml)時,反應體積對碘利用率和標記多肽、蛋白質(zhì)比放射強度的高低影響較大;當反應液量大(>0.5~1.0ml)時則影響較小。微量氯胺T法放射碘標記時,一般多控制碘化反應體積<100μl。

 ?。?)碘化反應溫度:溫度升高,碘化反應速度加快,碘利用率有所增加。但總的來看,反應溫度的影響不很大,一般從0℃到20℃碘利用率相差不過百分之幾,故一般在室溫下進行標記操作就可能獲得重復性好的結(jié)果。有些蛋白質(zhì)或肽類極易喪失活性,則可在0℃進行碘化反應。

 ?。?)碘化反應的pH值:受氧化劑氧化生成的活性碘,對多肽鏈的酪氨酸基苯環(huán)羥基鄰位的碘化作用,zui適pH是7.3~7.8之間。當pH變化時,碘化位置也會發(fā)生變化,例如pH值較高時,組氧酸的咪唑環(huán)也可被碘化;當pH4~5時,活性碘能迅速氧化色氨酸基生成羥基吲哚,導致肽鏈斷裂。這些都會影響蛋白質(zhì)或多肽的放射性碘化反應,或引起降解或失活。因此作放射性碘化標記時,除放射性碘源外,所有的試劑都應用適當?shù)木彌_液配制,保證碘化反應在*pH條件下進行。

 ?。?)微量蛋白質(zhì)或多肽的吸附損失:界面的吸附損失,在使用大量蛋白質(zhì)或多肽類時是可以忽略的,但作微量法標記時投入的蛋白質(zhì)或多肽類只在微克甚至毫克甚至毫微克水平,界面吸附導致的損失就不能忽略。例如制備131I—ACTH時,所用ACTH濃度低到50Pg/ml時,因表面吸附可損失10%~30%,甚至高達75%。改變pH、加入非特異性載體蛋白、或使用聚苯乙烯、聚乙烯容器時,能減少吸附,但不能*消除。一般殘留在反應管和滴管上的放射性為投入總放射性的2%~8%、殘留在層析柱上折占5%~10%。殘留量隨標記蛋白比放射性強度而直線增減,殘留者幾乎全部都是標記蛋白。由此可見,微量蛋白質(zhì)或多肽受吸附而損失的量是不容忽略的。由于微量蛋白質(zhì)、多肽會被顯著吸附而丟失,所以標記時投入蛋白質(zhì)、多肽量過微(如<2μg)也是不適宜的,否則標記蛋白質(zhì)、多肽的收回率會太低,并在計算上會造成較大的誤差。

 ?。?)不同蛋白質(zhì)、多肽碘化標記的差別:由于不同的蛋白質(zhì)和多肽分子中含有的酪氨酸數(shù)目不同,而且其空間結(jié)構(gòu)也不相同,分子中的酪按酸殘基有的容易發(fā)生碘化反應,有的就不容易碘化,因此同樣條件下進行碘化標記,不同蛋白質(zhì)或多肽對碘的利用率是不相同的。不同蛋白質(zhì)經(jīng)碘化標記后生物活性受損的情況也各不相同。例如ACTH、促性腺激素釋放激素(GRH)、促黃體激素釋放激素(LRH)等多肽,碘化標記后容易喪失激素活性或與受體結(jié)合的活性;而AFP及人絨毛膜促性腺激素(HCG)等的碘化標記,則較容易保存良好的免疫化學活性。

  盡管不同多肽、蛋白度的碘化標記結(jié)果有所差別,但上述討論的因素對不同多肽、蛋白質(zhì)碘化標記的影響有共同的規(guī)律。掌握了這些因素,就容易成功地獲得合格的標記物。

  不同多肽、蛋白質(zhì)的分子量大小、理化性質(zhì)各不相同,放射碘化標記反應后,可根據(jù)具體情況采取不同的方法將標記蛋白質(zhì)(或多肽)與未反應的游離放射性碘及受損傷的標記物分開,常用的方法有凝膠過濾、離子交換層析、吸附層析、各種電泳法等。

 ?。ǘ┤檫^氧化物酶法(LPO)

  本法反應溫和,對抗原、抗體免疫活性影響小,已被廣泛應用。缺點是標記率較低,一般為20~40%。

  1.原理此法是利用乳過氧化物酶(Lactoperoxidase)有促進微量*對125I-的氧化作用,生成125I+,并標記在多肽、蛋白質(zhì)酪氨酸分子上。

  2.方法以標記蛋白質(zhì)抗原為例。

  (1)反應液組成:蛋白質(zhì)2~5μg溶于磷酸緩沖液10~25μl中,加入Na125i 1m Ci(10μl)、乳過氧化物酶溶液25ng(10μl)、H2O2200ng(10μl);

 ?。?)在室溫保溫7min;

 ?。?)加入H2O2200ng(10μl);

  (4)過7min再加入H2O2(3μl);

 ?。?)保溫7min后,加入0.5ml、10mmol/L巰基乙醇以停止反應;

 ?。?)10min后加入NaI載體溶液1ml ;

 ?。?)按常規(guī)方法分離純化。

  3.注意事項

  (1)LPO質(zhì)量好壞,可直接影響標記率,LPO應在使用前新鮮配制,以防酶活性降低。

 ?。?)LPO用量應小于總蛋白質(zhì)用量的1%,以減少酶自身碘化而帶入的放化雜質(zhì)。

  (3)碘化反應速率分析表明,酶的催化速度很快。

 ?。?)碘化反應在pH4.0~8.5較寬范圍內(nèi)均可進行,zui適pH值應依據(jù)蛋白質(zhì)本身性質(zhì)而定。

 ?。?)H2O2應保持低濃度,如高于0.1mmol/L,對酶的活性將有抑制作用。

 ?。ㄈ㊣odogen碘化法

  此法具有標記率高、反應體積?。?ml水平)、可用低濃度的125I原料、對多肽激素和蛋白質(zhì)的免疫活性損失小、穩(wěn)定等優(yōu)點,系常規(guī)的碘化方法之一。

  1.原理 用Iodogen為氧化劑,對蛋白質(zhì)和多肽抗原進行碘化標記,把125I直接引進分子中的酪氨酸殘基上。標記過程中被標記樣品不與Iodogen混合,標記后取出樣品即停止反應,不使用任何還原劑。

  2.方法

 ?。?)標記之前,先把Iodogen溶于有機溶劑,涂于管底,并使之干燥。

 ?。?)標記時,將蛋白質(zhì)溶液10~20μg/10μl(0.5mol/L,pH7.5PB)置于反應管中,反應管置于冰浴中。碘化時,125I與蛋白質(zhì)克分子之比例為1~1.2。反應時間在溫和的連續(xù)的攪拌下可達10min,從反應管中轉(zhuǎn)移出反應混合液,使其反應停止。反應液轉(zhuǎn)移到含有200μl0.01mol/L、pH7.2PB和0.15mol/L NaCl溶液中,層析分離前再放置5min,使其未標記的碘離子還原成分子碘,以避免在帶有緩沖液的柱中使白蛋白碘化。

  3.注意事項

 ?。?)涂有Iodogen的反應管,有氮氣中密封,并貯存在-20℃條件下,至少可用3個月。打開管,使用時間很短。

 ?。?)碘化反應時間,7min時標記率達zui高,10min時略有減少。PH6.0~8.5時,標記率zui高。

  (3)Iodogen與蛋白質(zhì)的比率是標記率的函數(shù)。zui大的標記率是1克分子的Iodogen與8克分子或再多量之比。

 ?。ㄋ模;噭˙olton和Hunter試劑)法

  1.原理這個方法用酰化劑3--(4-羥苯基)丙酸—N琥珀酰胺酯(Bolton—Hunter試劑)做連接試劑,將125I標記在羥苯基的2,5位置上,再將琥珀酰胺酯水解,通過一個酰氨鍵將3--(4—羥基—5—125I—苯基)接在蛋白或多肽的末端氨基上。

  2.方法125I—Bolton—Hunter試劑可用氯胺T法自行制備,出已有該試劑的苯溶液作為商品出售。使用時取一定量的標記酯(μmol 蛋白用3~5μmol標記酯),用氮氣吹除苯,投入欲標記蛋白5~10μg及緩沖液10~50μl,pH8.0~8.5為宜,在冰浴中反應15~30min后,加入多量氨基酸(如甘氨酸),使過量標記酯消耗掉以終止反應。

  此法避免了蛋白質(zhì)與氧化劑的接觸,又避免了與放射性碘原子的直接接觸,可防止碘源中有害物質(zhì)對蛋白質(zhì)的損傷,適用于標記缺乏酪氨酸的蛋白質(zhì)或酪氨酸在活性中心,引入碘原子后會引起蛋白質(zhì)的失活。其缺點是標記技術(shù)比較復雜,需要接觸較多的放射性,經(jīng)二步反應,碘標記率比較低。一般認為此法不宜標記短肽,而適于分子量大于1萬的蛋白質(zhì)。

  三、放射性標記化合物的純化與鑒定

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  不論使用何種制備方法,要獲得合格的標記化合物,都必須將反應物經(jīng)過仔細的分離、純化。另外,一些標記化合物,經(jīng)過一定時間的存放后,往往會出現(xiàn)不純物,而需再純化。如碘標記生長激素(125--HGH),在剛標記的第2天,從Sephadex G-100過濾譜上可見,幾乎所有的碘化HGH都集中在峰II;保存1個月后,峰II組份減少,峰I和峰III成分明顯增加,峰I是集聚的標記生長激素,而峰III是不具有免疫活性的放射性化學雜質(zhì)(圖8--3)。

圖8-3 125I—HGH的Sephadex G-100過濾譜

實線:新鮮制備的 125I—HGH 虛線:保存1個月的125I—HGH

  標記化合物的純化方法,除制備比活度低而化學量又較多的標記物可用重結(jié)晶、蒸餾、萃取等常規(guī)方法外,一般需用微量分離技術(shù),較方便的是層析法、離子交換法、凝膠過濾及液相層析法等?,F(xiàn)以碘標記蛋白為例,說明以上各種方法的適用情況。

  1.凝膠過濾法常用的是Sephadex G系列,也有Biogel—P系列。分離標記蛋白與無機碘時,通常用Sephadex G—25或G—50,然后用G—100進一步純化。

  2.離子交換法一般是制成離子交換層析柱,用于分離純化短肽標記物。

  3.透析法 能將標記蛋白與小分子化合物很好地分離。

  4.電泳法可用來分離單碘化、多碘化及已受損傷的蛋白質(zhì)。

  5.親和層析法利用蛋白質(zhì)與其特異抗體或受體的結(jié)合來分離、純化標記蛋白質(zhì)。此法特異性強,保持生物活性好,但操作較復雜。

  6.液相層析法此法zui大優(yōu)點是分離效果好、快速,但需特殊設備。

  7.伴刀豆球蛋白A(ConA)吸附法ConA是一種植物凝集素,對糖蛋白有良好吸附能力,因此適于分離標記糖蛋白。吸附的標記糖蛋白可用含0.2mol/L甲基α-吡喃葡萄糖苷的PBS洗脫。

  (二)標記化合物的主要質(zhì)量指標

  作為示蹤劑及分析試劑的標記化合物,應具有比一般非標記化合物更高的質(zhì)量要求。標記化合物的質(zhì)量指標包括:放射性核純度、放射化學純度、放射性比活度、生物活性和免疫活性以及標記位置和定量分布情況等。

  1.放射性核純度及其檢查方法

  (1)放射性核純芳可用下式表示:

  放射性核純度(%)=所需放射性核素的活度/樣品的總放射性活度×100

 ?。?)放射性核純度的檢查方法:每一種核素都有它的特征,即物理半衰期及射線能量,故可通過半衰期及射線能量的測定來鑒別所需放射性核的純度。

 ?、贉y定半衰期法:如短半衰期放射性核素,一般可采用時間跟蹤法,每隔一定時間測量放射性一次,共測3~5個半衰期,以每次測得的放射性計數(shù)為縱座標,時間為橫座標,在半對數(shù)紙上作圖,并通過分析,可求出該放射性核素的純度。

  ②測定射線能量法:利用每一放射性核素的特征射線譜來檢查放射性核純度。γ發(fā)射體可用γ能譜儀,如檢測57Co和58Co的核純度:純β-發(fā)射體可用液閃儀,調(diào)節(jié) 道寬及淬火校正后,對如3H、14C、32P的核純度進行測量;而β、γ混雜垓素,則用吸收法測量,如99mrTc中母體雜質(zhì)99mMo的含量測量,是通過適當厚度的鉛屏蔽,將99mTc 發(fā)射的能量為141ke V的γ射線減弱后,測定99Mo發(fā)射的能量為739Kev 的γ射線。

  2.放射化學純度及放化純度鑒定

 ?。?)放射化學純度:放射性核素標記化合物都是以一定的化學形態(tài)存在的,所以:

  放射化學純度(%)特定化學形態(tài)的放射性活度/樣品總放射性活度×100

  放射化學純度受制備方法及原料的化學純度、產(chǎn)物存放條件等影響,一般放化純度控制在95%以上。

 ?。?)放射化學純度的測定方法:原則是的化學分離與靈敏的放射性測量相結(jié)合。常用下列方法:

  ①放射層析法,又稱放射色譜法:本法是利用色譜技術(shù)使混合物中各組份分離,然后測定各組份的放射性活度。它具有選擇性高、分離效果好、操作簡便等優(yōu)點,在放化純度鑒定中是一種重要的分析方法。zui常用的是放射性紙層析法和放射性薄層層析法。

 ?、诜派湫砸合鄬游龇ǎ核鼘Ψ蛛x純化標記化合物及鑒定標記化合物的放化純度都有很大潛力,具有分析速度快、分離效率高、適用范圍廣等特點(幾乎80%的有機化合物均可應用)。關鍵是要選擇合適的固定相和流動相,使產(chǎn)品與雜質(zhì)分離。在流動相中,被分析物各組份的濃度變化可用紫外或熒光檢測器檢測,而其放射性活度,可同時由放射性探測儀測定。放射性活度測定zui簡單的一種辦法,是將洗脫液分部收集,然后在γ儀或液閃儀上進行測量;另一種較理想的是連續(xù)測量,在洗脫液流通池外包圍一個固體閃爍探頭,進行γ計數(shù)或在流通池前加一個三通混合室,用另一個泵混入閃爍液,測定軟β射線??梢耘c紫外控測器的掃描圖,同步描繪出放射性的分布圖。

 ?、鄯派湫院怂胤聪♂尫ǎ喝∫欢浚╓1)已測定比活度(SO)的標記化合物(約0.1~10mg),用>1000倍化學量(W2)的純載體稀釋,充分混勻后反復純化到比活度恒定不變(Sp),此標記化合物的放化純度值應為:

  有時該值>100%時,往往是由于所用載體化學純度不夠。因本法操作要求嚴格,一般不作常規(guī)放化純度鑒定用。

  3.化學純度及化學量的測定標記化合物中的非放射性化學雜質(zhì)雖一般不會對示蹤結(jié)果帶來直接干擾,然而這種雜質(zhì)的含量越多對標記化合物在使用、存放過程中分解、變性的影響就越大。此外,也已發(fā)現(xiàn)某些標記化合物的化學雜質(zhì)會給使用帶來直接影響。如用氚標記類固醇作放射免疫分析試劑,其中的化學雜質(zhì)會影響標記抗原與抗體的結(jié)合率,使分析靈敏度降低。因此,對標記化合物的化學雜質(zhì)含量,同樣必須加以控制。

  要制得化學純度的標記化合物,是對可能產(chǎn)生的雜質(zhì)加以防止。這要在冷試驗中解決。因為冷試驗所得產(chǎn)品是非放射性的,其化學純度可用常規(guī)方法,如溶點、沸點測定,NMR、紅外、紫外譜分析等手段加以鑒定,得到合格產(chǎn)品后,再按同樣方法及條件進行標記制備。

  對于標記化合物的化學含量,則必需在標記反應及一定純化步驟后進行,由于需要高比活度的標記化合物,往往樣品的放射性很強,而化學量極微(如某氘標記化合物,分子量為300,每分子上標記2個氘原子,氘的同位素活度為99.8%,則理論上每25mCi(925MBq)的化學量還不足(130μg),所以需用微量分析法才能測定其含量。一般而言,各種常規(guī)微量分析技術(shù)均可應用。目前大多用紫外分光、熒光光度等進行含量測定。

  4.放射性比活度及其測定

 ?。?)放射性比活度簡稱比活度,過去也稱比放射性。

  比活度=放射性活度/單位化學量

 ?。?)比活度的理論值計算:每種放射性核素有一個比活度理論值,取決于該核素的半衰期和衰變常數(shù)。若N是1毫克原子(1mA)的總原子數(shù),衰變常數(shù)λ(單位時間衰變的%),則

  任何元素每1mA的原子數(shù)都相同,等于阿伏加德羅常數(shù),即6.023×1020個,故

  若T1/2min為單位,則上式的活度單位為dpm/mA,進行單位換算后為:

  根據(jù)上式,可計算出每種放射性核素比活度的理論值(常用放射性核素的比活度理論值見表8-2)。如果標記化合物每分子接上一個放射性核素原子,則以上原論值亦為該標記化合物的比活度(每毫摩爾的活度)理論值。

表8-2 一些常用放射性核素的比活度理論值

  (亦即每分子一接一個該放射性核素原子的標記化合物的經(jīng)活度理論值)

放射性核素 半衰期 比活度理論值(每mA或mmol的活度)

  14

C
5730年 0.0624 Ci (2.3 GBq)

  3

H
12.33年 29.0 Ci(1073 GBq)

  45

Ca
165天 793 Ci (29.3 TBq)

  75

Se
118.5天 1100 Ci(40.7 TBq)

  35

S
87.4天 1494 Ci (55.2 TBq)

  125

I
60.2天 2196 Ci(80.3 TBq)

  131

I
8.04天 16240 Ci (600 TBq)

 ?。?)放射性比活度測定方法

  ①直接測定計算法:將標記產(chǎn)品經(jīng)分離純化后,配成合適的溶液,測定每毫升的放射性活度(如mCi/ml)及含量(μg/ml)從而計算其比活度。對于高經(jīng)活度的標記物,化學含量甚低,一般需用光譜法,如紫外分光光度法測定其含量。

 ?、趯游鰭呙杳娣e計算法:一般應用紙層析或薄層層析,將反應結(jié)果尚未分離的反應液點樣、展層,然后在掃描儀上描繪放射性分布圖,根據(jù)描繪的面積來進行計算,如圖8-4。

圖8-4 放射層析掃描面積計算比活度示意圖

1為標記物峰面積:

S2S3為雜質(zhì)峰及放射性原料峰面積

  先計算標記率:

  放射性比活度的計算:若投入的待標記物重量為W,且100%轉(zhuǎn)化為標記物,則比活度=A·Y/W,其中A為投入的總放射性。

  如果層析掃描儀有紫外監(jiān)測器和放射性活度計數(shù)率儀可同步測定掃描,則直接可給出比活度。

 ?、圩陨砣〈嬎惴ǎ哼@是間接測定標記物比活度的方法。所測定的標記物,需是分離純化后可用于RIA或RRA標記試劑。

  方法的原理是:作一條常規(guī)的RIA(或RRA)標準曲線,另作一條不加非標記標準品,只加抗體和不同量標記試劑的自身取代曲線。兩者用同一種抗體,且抗體用量*相同。若反應平衡后測定結(jié)合部分的放射性,掏算成所加總放射性(注意:對標準曲線總說總放射性各管相同,對自身取代曲線來說各管不同,需分別換算)的百分數(shù),即結(jié)合率B。由于兩條曲線所用抗體的質(zhì)和量嚴格相同,標記物與非標記標準品與抗體親和力也相同,故B的大小就*取決于各管中標記物和非標記標準品的總量。亦即若從兩標準曲線上取一點相同的B,則

 ?。擞浳?標準品)標準曲線=(標記物)自身取代曲線

  故由此便可直接計算標記試劑的化學含量并進一步求得比活度。為求準確度高,可取我點B求出平均比活度。

  用自身取代法測定標記化合物的比活度,只適用于RIA的標記抗原及受體的標記配基。使用時應注意:①標記物與未標記物對抗體(受體)的親和力應相同;②非特異性結(jié)合應較小,且計算時應扣除;③制備標準曲線與自身取代曲線時,操作步驟應相同,特別是B與F分離的條件要一致。

  5.生物活性、免疫活性測定

 ?。?0)生物活性、免疫活性測定的重要性:放射性標記化合物作為示蹤劑用于生物體內(nèi)的示蹤研究,或作為分析試劑用于生物活性物質(zhì)分析,都要求標記化合物不改變其原有的生物活性和免疫活性。當給化物引入放射性原子,即使“同位素標記”大多需經(jīng)過原子交換或化學反應及分離純化等物理化學處理,有可能造成光學構(gòu)型及立體構(gòu)型的改變而使標記物改變性質(zhì)。“非同位素標記”,如蛋白質(zhì)分子中引入碘原子,則更易引起蛋白質(zhì)失活、變性。故測定放射性標記化合物的生物活性和免疫活性,對保證使用效果十分必要。

  (2)生物活性和免疫活性測定的要求:需根據(jù)使用要求而定,因為同一標記物其生物活性的變化與免疫活性的變化不一定相關;同一標記激素,其與受體結(jié)合能力的改變與抗體結(jié)合能力的改變也不一定平行。

 ?。?)測定方法:測定標記蛋白質(zhì)或多肽的生物活性和免疫活性常用的方法有下述幾種:

  ①物理化學方法:可用電泳法、吸附法及凝膠過濾法等物理化學方法來測定標記蛋白質(zhì)的結(jié)構(gòu)改變情況,如標記后受損全傷的蛋白質(zhì)在電泳時泳動性減少,碘化受損的多肽激素在血紅蛋白涂碳上的吸附性質(zhì)也有改變,而蛋白質(zhì)變性聚合時大分子聚合體將在凝膠過濾時不停留在凝膠柱上。這些測定雖較快速方便,但對標記物的生物活性和免疫活性的嚴格判定來說,還是很不夠的。

 ?、谔禺惤Y(jié)合試驗:根據(jù)放射性標記化合物用于放射免疫分析等不同要求,分別與其相應抗體或受體進行特異性結(jié)合試驗。以放射免疫分析試劑為例,測定其免疫活性的方法是:先觀察標記物與抗體的結(jié)合率,如果結(jié)合率高,說明抗原的免疫活性較好。進一步觀察標記抗原與非標記對抗體親合力是否一致,做法之一是用不同稀釋度的抗體,分別與標記抗原及與標記抗原加非標記抗原的混合物進行特異結(jié)合,其中混合物抗原總濃度要和單獨使用放射性抗原的濃度相同。如單獨使用標記抗原1.0ng,而混合抗原的總濃度亦為1.0ng,其中標記抗原為0.1ng,非標記抗原為0.9ng,比較兩者的結(jié)合率,如果基本相同,說明標記抗原保持其原來的親和力,在標記等操作過程中未受到明顯損傷。如圖8-5中,A線與B線基本平行;如果標記抗原免疫活性已有降低,則如C線所示。

圖8-5 標記蛋白的免疫活性測定

  A;為標記抗原與血清的滴度曲線B:為非標記抗原(加入少量標記抗原)的滴度曲線;C:與A相同,但標記抗原免疫活性已有降低

 ?、凵锾匦詼y定:如125I—纖維蛋白原,可用凝血酶測定其可凝能力,與非標記物相比,視是否有改變。使用何種生物特性測定,根據(jù)標記物的生物性質(zhì)而定。另外,上述特異性結(jié)合試驗,如果受體作異結(jié)合劑,也是檢驗用作RRA或RBA分析試劑的標記物生物活性情況的有效方法。

 
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